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在二氧化硅支撑的一氧化镍纳米颗粒上别离出的PdO位点
来源:鲍勃体育下载   上传时间:2024-03-02 14:07:01

  钯纳米颗粒(NP)在多相催化过程中都会存在,由于它们具有广泛的催化运用活性,包含C-C偶联、氢化、和氧化,醇的选择性氧化(selox)转化为其碳基衍生物,是精密化学工业中一个重要的转化,是Pd基催化剂代表一些最活泼的报导系统的运用之一。

  本文中咱们报导了在经过电置换机制发生的一氧化镍NPs上高度涣散的PdO位点的开展,所得到的催化剂显现出对Pd的有用运用,这导致了对所需产品的高功能和选择性,为了承认活性物种的性质和说明失活途径,咱们采用了操作x射线吸收光谱(XAS)。

  咱们研讨了各种常见支撑资料上的PdNPs,他们具有高外表积硅载体,包含三维孔隙结构或分层双峰孔隙率,报导了烯丙醇,这些载体促进了高金属涣散,堆积的NPs经过添加外表活性物种,表现出高活性,该活性位点已经过互补操作性研讨得到了进一步的证明,外表PdO的最佳构成,以及因而有用的Pd运用,关于进步全体selox功能至关重要,一起进步这种催化系统的经济性和可持续性。

  以环己烷作为有机相,出产单代结构,在600°C煅烧去除孔模板剂,固体样品为二氧化硅,随后的二氧化硅载体运用乙二醇辅佐协议浸渍,硝酸镍和乙二醇水溶液以1: 1摩尔比,调整Ni以到达标称5 wt%的负载。

  样品在50°C下枯燥,然后在400°C下煅烧°C,得到的样品为NiO/SiO2,铅堆积在NiO/SiO2上,经过在1 mM四氯戊酸铵(II)水溶液中拌和固体6小时,然后离心收回并在100°C下枯燥,样品为NiOPdO/SiO2,终究的催化剂经过种种技能进行了表征,并在80°C的1 Bar鼓泡氧气下进行了肉桂醇的挑选。

  经过扫描透射电镜和n2等温线确认了多孔二氧化硅纳米球,均匀粒径和BJH孔径分别为124 nm和3.2nm,BET外表积为340m2g−1,成像清楚地显现了径向孔隙结构,最大极限地添加了中孔隙的开口,乙二醇辅佐下在标称5 wt%载荷下浸渍硝酸镍,随后在空气中进行热处理,得到高度涣散的一氧化镍纳米颗粒,经x射线衍射证明,XRD和STEM的均匀粒径分别为2.2 nm和2.3 nm。

  一氧化镍在整个载体过程中的均匀涣散,证明了中孔骨架的有用运用,超越93%的一氧化镍纳米颗粒在3 nm以下,即均匀中孔巨细,中孔体积和BET外表积明显下降,是这些物种居住在介孔内的进一步依据,x射线荧光(XRF)给出的Ni负载为4.95 wt%,挨近标称负载,静态氢化学吸附点评Ni色散度为28%。

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