量了从 8. 5 — 17mm 的 9 个位置的 Raman 信号强度 , 按其中的最大值归一化后 , 如图 4 中的 “实星点”

  图2 乙醇2二氧化硅胶质光子晶体常规透射率谷 ( 赝隙) 的中心波长 (a) 及由此反推的晶格常数 (b) 与光子晶体高度的变化关系

  制备了乙醇2二氧化硅三维胶质光子晶体 ,其晶格常数随着晶体高度的变化而变化 . 用皮秒脉冲激光在不同高

  度激发光子晶体中乙醇产生 Raman 信号 ,得到了两个结果 :1) 即使 Raman 信号的中心频率与光子晶体的带隙中心 率的入射光的透过率随着高度的变化而剧烈变化 ,但在光子晶体中产生的 Raman 信号强度却几乎不随高度的变化

  入射位置 ,收集该方向上具有一定立体角的 Raman 信号 . 在这样的实验安排中 ,进入光子晶体的光束直 径为 1mm , 因此能独立激发光子晶体的不同位 置 . Raman 信号通过一个焦距 f 2 = 50mm 的凸透镜被

  图4 光子晶体内部乙醇产生的 Raman 信号 ( 实星点) 与外部入 射的波长为 630 nm 光的透过率 ( 实方块) 随晶体高度的变化

  以 ,在光子晶体中某些频率的电磁波在一定的方向 或全部方向上被禁戒 , 而某些频率的电磁波可以传 播 . 同样地 ,由于这种光子带隙效应 , 在光子晶体中 光场的色散关系以及态密度 ( 模式密度) 等都将发生 改变 ,处于光子晶体中的原子 、 分子和量子点等的量 子动力学演化行为尤其是自发辐射行为 , 如光致发 及受激 Raman 散射等行为也将发生显著的变化 .

  收集的立体角约对应光子晶体内光源所感受到的禁 止传播立体角 . 由于 630nm 的 Raman 信号与从样品 池中逃逸出的 532nm 的抽运激光相比弱许多 , 所以 我们在光阑 A 2 和 A 3 之间加设了两个 532nm 的滤 波片以抑制抽运激光带来的强噪声 . 开始 ,我们将入射激光能量调到 0. 4mJΠ pulse , 2 对应功率密度为 0. 5 GWΠ ,分别对准 h = 12. 5mm cm 位置处都开始能检测到 Raman 信号 , 并且随着激光 功率的变化 ,光子晶体中的 Raman 信号和激光功率 几乎成正比关系 . 个人会使用了 018mJΠ pulse 的能量测

  时又能达到相对均匀的光束 , 其直径约为 1mm. 当 然 ,所要重点观测的方向是具有最深禁带的方向 ,即 围绕着垂直于样品的入射方向 (Γ L 方向) 的一个小 2 角度范围 . 因此 ,我们在样品池的前面 ( 5cm) 和后面 (2cm) 处分别放置了一个孔径为 1mm 和 2mm 的高 度同步可调的光阑 A 1 和 A 2 , 以准确确定激发光的 收集在装有光电倍增管的光谱仪内 , 在 f 2 的前面 , 放置了一个附加的小孔光阑 A 3 , 孔径为 4. 5 mm , 因 为小孔距离样品 12 cm ,收集角小于 2° 以保证最终 ,

  mm 的凸透镜聚焦 , 焦点位于样品 池 壁 的 前 面 约 60mm 处 ,以避免对样品池壁和光子晶体的损害 , 同

  乙醇在 2926 cm 处具有本征 Raman 模 ,这来源 [16 ] 于 CH2 键的不对称伸缩 . 当我们用 Nd : Y 激光 AG 器的倍频光 ( 532nm) 激发乙醇溶液时 ,相应的 Raman 散射光的频率为 630nm , 加上乙醇的三阶非线性极 化率在皮秒时间尺度上远高于水 , 那么这样的乙 醇2二氧化硅悬浊光子晶体就非常适合于研究光子 晶体的赝带隙对 Raman 散射过程的影响 .

  到目前为止 ,人们不仅对光子晶体中自发辐射的量 子电动力学行为做了大量的理论探索 , 也进行了许 多以染料分子荧光调制为目的的光子晶体中自发辐 射动力学行为的实验研究

  到下移动而减小 . 这在某种程度上预示着 , 由于二氧化硅小球 的比重较大 , 并带有电荷 , 在光子晶体的不同高度 处 ,晶格常数不再一致 ,越接近池底 ,晶格常数越小 , 但仍就保持着近似的面心立方结构 . 为了证实该结 构特点 ,个人会使用 Cary Model 2390 分光光度计 ,进行

  了垂直于样品池的常规透射谱测量实验 , 实验方法 见文献 [ 2 ] . 图 1 给出了当入射光照射在乙醇2二氧化硅胶 质光子晶体的不同高度上时 , 光子晶体的常规透射 谱 ,它表明 ,该光子晶体在一定的高度和相应的波长 处具有深达 0. 2 %的透过率谷 ( 赝隙 ) , 谷Π 赝隙的中 心 波长随着高度由 600nm变化到 650nm , 这是一个

  刘晓东等 : 可变晶格常数乙醇2二氧化硅胶质光子晶体中的 Raman 散射

  重视 . 三维光子晶体是一种人造的三维周期性电 介质 ,如直径为波长量级的亚微米小球在各种背景 介质中自组织排列成的三维面心立方结构 . 如果

  电介质折射率周期变化幅度足够大 , 它们会具有光 子能带和完全光子带隙 . 如果电介质周期变化幅 度不够大 ,它们一般会具有光子赝带隙 ,即只在某一 些方向上具有接近于 Bragg 衍射的干涉条件而具有 光子带隙 , 在其他方向上则不禁止光的传播 . 所

  非常明显的变化 . 同时我们得知光子晶体底部和上 部靠近白色浊液部分的透过曲线无显著的带隙特 征 ,这表明光子晶体底部和上部靠近白色浊液的部 分的结构不好 . 图 2 ( a) 给出了透过率谷Π 赝隙的中心波长与光 子晶体垂直位置的变化关系 ,表明谷Π 赝隙的中心波 长近似正比于光子晶体的高度 , 移动幅度为 7nmΠ mm. 用平面波展开法的 1000 个基波计算光子晶体 带隙位置 、 宽度与晶格常数的关系 ,反推出了本样品 晶格常数与光子晶体高度的关系 , 如图 2 ( b) 所示 , 它表明我们的胶体光子晶体由于重力的作用晶格常 数随高度的升高而近乎线性增大 , 晶格常数增大幅 度为 5nmΠ mm.

  图1 当入射光照射在乙醇2二氧化硅胶质光子晶体的不同高 度上时 ,光子晶体的常规透射谱

  本实验所用的样品是乙醇2二氧化硅悬浊光子 晶体 ,其中二氧化硅小球的直径为 200 ± 5nm , 生长 该光子晶体的样品池尺寸为 10cm 宽 、 厚 、 1mm 40mm 高 ,所 制 备 的 光 子 晶 体 在 样 品 池 中 的 总 高 度 为

  18mm. 由科塞尔环分析法 , 悬浊光子晶体具有面心 立方结构 ,其 ( 111) 面 (Γ L 方向) 平行于样品池的前 2

  表面 ,和以前我们制备的水2二氧化硅悬浊光子晶体 [2 ] 相似 . 但是 ,进一步的实验发现 , 尽管环的分布没 有变化 ,但科塞尔 ( Kessel ) 环的尺寸随着测量点由上

  所示 . 为了进一步确定该光子晶体确实存在中心波长 为 630 nm 的赝带隙 , 我们把另一个的 3mm 厚纯乙 醇池和一个 532nm 的滤波器放在了 A 1 前面 , 用纯 乙醇池产生的 630 nm Raman 激光作为入射光 ,测量 了它的透过率随样品高度 ( 8. 5 — 5mm 的 10 个位 16. ) 的变动情况 , 如图 4 中的 置 “实方块” 所示 . 从图 4 中可以很明显地看出 ,外部入射的 630 nm 光受光子 带隙 的 明 显 抑 制 , 且 受 抑 制 最 大 的 位 置 在 h = 1215 — 15mm 附近 ,与用分光光度计所做的常规透 13 射实验的结果符合得很好 . 最后 , 我们还考察了 532nm 入射光在光子晶体 中产生的 460nm 反 Stokes Raman 信号 , 发现它的强 度比 Stokes Raman 信号 ( 即本文和多数物理文献所 简称的 Raman 信号 ) 小两个量级 , 我们就不做深入 研究了 .

  频率一致 ,在其禁带方向上测得的强度也没有被抑制到与带隙深度同样的量级 ;2) 尽管单纯的具有 Raman 信号频 而变化 ,即光子晶体的赝带隙就没有影响在禁带方向上测得的 Raman 信号强度 . 基于 “光子晶体带隙对入射光和 内部光源传播影响不同” 的物理机理 ,是合理的地解释了这两个实验结果 ,即探测到的较大 Raman 信号强度来源于 光子晶体内部缺陷对内部 Raman 信号的散射和光子晶体外表面直接产生的 Raman 信号 .

  图3 Raman 散射实验装置原理图 ( 图中各符号代表的元件和仪 器设备见相应正文中的说明)

  发辐射 ,通常要求所制备的光子晶体的折射率周期 变化幅度足够大 , 即散射体和背景的介电常数对比 要足够大 ,例如具有反 Opal 结构时大于 218 以上以 硅小球的水溶液

  产生完全光子带隙 . 事实上 ,制备具有完全光子带隙 的光子晶体在普通实验室中并不是特别容易 , 尤其还要掺 入符合位置和密度要求的发光材料就更不容易做 到 ,所以绝大多数这类实验所制备的光子晶体还只 具备或大或小的赝带隙 , 如嵌有染料分子的二氧化

  射率比 ,禁带方向不够宽 , 所以不足以覆盖所有方 向 ,只能产生部分方向的电磁波禁带 . 尽管这种光子 晶体只表现不完全的光子带隙 ,即赝带隙 ,但这种有 序结构仍能影响其中的发光分子的发光以及所发荧 光的传播路径 ,所以这些实验都报道了光子带隙效 应给自发辐射带来的影响 , 包括对产生的辐射的方 向、 、 频谱 强度和寿命调制 .

  本文为对皮秒强激光脉冲在乙醇2二氧化硅悬 浊光子晶体中诱发的 Raman 散射的实验测量和结 果解释 ,其中 Raman 信号产生于拥有克尔 ( Kerr ) 非 线性的背景介质乙醇 .